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Laura Smet commence à s'intéresser au théâtre dès son adolescence, prenant des cours avec Raymond Acquaviva. En 2002, elle fait ses débuts au cinéma en jouant dans le pilote du film « Happy End » aux côtés de Kristin Scott Thomas. Par la suite, elle attire l'attention de Xavier Giannoli, qui lui confie le rôle de Charlotte dans « Les corps impatients », une performance qui lui permet de remporter le prix Romy Schneider en 2004 ainsi qu'une étoile d’or pour la révélation féminine.

En plus de ces distinctions, Laura est également nominée pour le César du Meilleur Espoir Féminin. Elle continue d'enrichir sa carrière avec des projets tels que « Clean » réalisé par Olivier Assayas et « La femme de Gilles » dirigé par Frédéric Fonteyne.