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Taylor Momsen débute sa carrière à l'âge de 3 ans en apparaissant dans une publicité. En 1997, elle décroche un rôle dans la série "Demain à la une", suivi de ses débuts au cinéma en 2000 avec "Le Grinch", où elle joue Cindy Lou. Elle participe ensuite à des films tels que "We Were Soldiers" en 2001, et continue avec des rôles dans des productions destinées aux adolescents comme "Hansel & Gretel" et "Spy Kids 2 - Espions en herbe" en 2003.
C'est en 2007 qu'elle se fait vraiment connaître grâce à son rôle de Jenny Humphrey dans la série "Gossip Girl", qui explore la vie d'adolescents riches à New York. Parallèlement, elle apparaît dans le film "Paranoid Park". En 2009, Taylor fonde le groupe de rock "The Pretty Reckless", avec lequel elle sort son premier single "Make Me Wanna Die" en 2010, inclus dans la bande originale du film "Kick-Ass". L'album intitulé "Light Me Up" est également publié cette année-là.